En 1965, Tyler escribió su primer gran hit en las radios "Dream On". En 1969, Tyler asistió a un concierto de rock local en Sunapee, alrededor de 1971, la banda se trasladó a Boston, Massachusetts y compartió un pequeño apartamento en la avenida Commonwealth en Brighton. Un ex compañero de Tyler, de Nueva York, Joey Kramer, fue reclutado para tocar la batería y más tarde, agregaron un guitarrista rítmico: Brad Whitford, quien reemplazó al amigo de la infancia de Tyler, Ray Tabano. Después de pasar tiempo en el circuito de clubs de Boston, bajo la tutela de su primer representante, Frank Connelly, la banda comenzó a trabajar con los representantes de Nueva York Steve Leber y David Krebs. Posteriormente firmó un contrato discográfico en 1971 y lanzaron su álbum debut homónimo en 1973. Fue seguido por Get Your Wings (1974), Toys in the Attic (1975), Rocks (1976), y Draw the Line (1977), que catapultó a la fama internacional a Aerosmith y reconocimiento. Estos álbumes produjo éxitos legendarios como "Dream On", "Walk This Way", y "Sweet Emotion". Los primeros cinco discos de Aerosmith también han alcanzado discos de platino, y los cinco están considerados entre los mejores álbumes de hard rock de todos los tiempos. Sin embargo, como la década avanzaba, la vida trepidante de giras, las grabaciones, la convivencia y el uso de drogas comenzó a cobrar factura a la banda. A Tyler y Perry se los conocía como los Gemelos Tóxicos, por su legendario consumo de estimulantes y heroína. Su relación está bien documentada en muchos lanzamientos de videos de Aerosmith así como también en Behind The Music de Aerosmith. Perry dejó Aerosmith para comenzar The Joe Perry Project.

Fue sustituido por Jimmy Crespo. Jimmy formó una sociedad de escritura con el cantante Steven Tyler, co-escribió y produjo el álbum Rock In A Hard Place. Crespo fue la clave para mantener unidos hasta que Brad Whitford abandonó Aerosmith, (de ahí y en memoria de él, surge la costumbre de la banda por anudar en el pie de micrófono el pañuelo que aquel utilizaba). Su reemplazante fue Rick Dufay. En la década de 1970 y principios de 1980, Tyler fue conocido también por su abuso con drogas duras y alcohol, aunque terminó la rehabilitación de drogas en 1986 y se mantuvo sobrio durante más de 20 años hasta que empezó a abusar de los analgésicos en 2009 y desde entonces ha vuelto a rehabilitar. Durante sus actuaciones en los conciertos, en la cual descarga toda su energía, siempre está vestido con trajes de colores muy vivos y también con bufandas colgadas sobre su micrófono.